西安大气碳气溶胶光学性质及其来源解析

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西安大气碳气溶胶光学性质及其来源解析袁梦娜中国科学院大学(中国科学院地球环境研究所)
吸光性碳气溶胶是大气中主要的颗粒态吸光物质,显著影响地球气候系统的能量辐射平衡。近年来,我国西部城市一直遭受着碳气溶胶的污染。本论文以西安大气吸光性碳气溶胶为研究对象,于2018年开展了为期一年的PM2.5滤膜采样工作,基于二元模型获得黑碳(black carbon,BC)和棕碳(brown carbon,Br C)的吸光系数,探讨其季节变化特征及影响因素;利用受体模型解析了碳气溶胶吸光系数的来源;基于化学组分、气象数据等分析了大气污染事件的成因以及碳气溶胶光吸收的影响因素和来源,为相关部门碳减排提供了科学依据和有效的数据支撑。取得的主要结论如下1)碳气溶胶总吸光系数(absorption coefficient,Abs)随着波长(405 nm、445 nm、635 nm、780 nm、808 nm和980 nm)的增加逐渐降低。Abs405/Abs980的平均值为6.0,说明在短波长处除BC外还存在其他物质吸光。同时,Abs呈现明显的季节变化特征,最高值出现在春季,其次是冬季和秋季。Br C和BC在405 nm处的光吸收强度(分别为Abs Br C,405和Abs BC,405)年均值分别为24.5±28.5Mm-1和19.5±22.9 Mm-1,对总吸光系数的贡献分别为56.3%和43.7%,表明Br C在短波长具有很强的吸光性。从不同季节来看,秋冬季Abs BC明显高于春夏季,说明BC对秋冬季节的吸光性影响较大,可能与生物质燃烧和燃煤活动增多有关。夏季Abs BC最低与排放源强度、混合层高度高以及频繁的降雨有关。Abs Br C在夏季和秋季较低,而春季和冬季较高。(2)Abs与波长呈幂指数关系(R2=0.95～0.97),在短波的Abs明显高于其他波段。碳气溶胶的光吸收埃指数(absorption(?)ngstr(?)m exponent,AAE)不同季节均明显高于1.0,说明全年都存在Br C的影响。Br C的AAE(AAEBr C)在春季(3.5)、夏季(3.4)和秋季(3.4)比较接近,冬季的AAEBr C(3.0)比其他季节低约12.4%,说明冬季Br C的化学组分与其他季节差异性更大,可能与冬季污染源更复杂有关。BC的质量吸收截面(MACBC)随着波长的增加整体呈下降趋势。秋冬季的MACBC整体高于春夏季;春季MACBr C(4.1±14.61 m2/g)高于夏、秋、冬季,与不同成分的Br C吸光能力不同有关。(3)基于PMF受体模型,Abs的来源主要包括燃煤源、生物质燃烧源、交通源和矿物扬尘源。生物质燃烧源和交通源是春季Abs405的主要贡献者,分别为37.7%和38.1%。交通源和燃煤源在秋冬季占主导地位,大约占Abs405的77%。交通源对四季不同波长的Abs影响最大,尤其是夏季(51.3%)和秋季(48.9%)。矿物扬尘源对Abs405的贡献较小,占Abs的1～11%。影响BC吸光性的源为交通源、燃煤源、生物质燃烧源和矿物扬尘源;影响Br C吸光性的源为交通源、燃煤源、生物质燃烧源、矿物扬尘源和二次源。四个季节中,BC的吸光性主要受交通源控制,Br C的吸光性在春季和冬季主要受交通源控制,而夏季由燃煤控制,秋季受机动车和生物质燃烧的共同控制。各源的MACBC均大于MACBr C,说明不同源BC的吸光能力明显高于Br C的吸光能力。对比相同源对BC和Br C吸光系数的贡献可知,交通源对BC的吸光性影响较大,而生物质燃烧和燃煤对Br C的吸光性影响更大。(4)不同季节的碳气溶胶及其来源的光吸收系数随AQI指数的变化趋势基本一致。通过秋冬季节大气污染事件(AQI≥100)的分析发现,事件1、事件2、事件3和事件6中交通源对BC的吸光贡献最大,而事件4中生物质燃烧源对BC吸光贡献最大;与之相比,事件1、事件2、事件3和事件4中交通源对Br C的吸光贡献最大,而事件6中生物质燃烧源对Br C的吸光贡献最大。不同污染事件中碳气溶胶吸光系数与相对湿度和氧化剂呈现不同的相关性,说明液相化学和光化学反应在污染事件中影响不同。